首页 > 应用 分子铁电体中的自旋-电场耦合 军工资源网 2022年05月24日 量子信息有望超越经典计算技术，成为全新的信息处理途径。磁性分子作为量子信息载体，具有量子行为可化学调控、态空间更大等独特优势。化学家已将分子自旋的相干时间延长至毫秒级，但仍缺乏对分子中电子自旋的精准操控方法，这就需要使用更加局域化的电场操控分子自旋。通常电子自旋与电场的耦合较弱，因此实现电场对磁性分子中电子自旋的高效操控，是当前磁性分子量子信息研究亟需解决的困难。华南理工大学自旋科技研究院（Spin-X Institute）蒋尚达教授曾报道过通过较大旋轨耦合的稀土离子提升自旋-电场耦合（Natl. Sci. Rev. 2020, 7, 1557-1563）。最近，该团队在弱旋轨耦合的分子铁电体中亦实现了强烈的自旋-电场耦合。图1.（a）研究采用的两种金属甲酸铵dmaMn与aMn的结构与其EPR连续波谱图的实验与模拟结果；（b）自旋-电耦合研究使用的EPR脉冲序列与自旋回波强度演化。蒋尚达教授课题组选择了一类著名的分子铁电体，金属甲酸铵骨架作为自旋-电场耦合的研究对象。如图1所示，在金属甲酸铵[(CH3)2NH2][Mn(HCOO)3] （dmaMn）和[NH4][Mn(HCOO)3]（aMn）中实现电场对电子自旋的量子相干操控。本文最重要的发现是，当电场施加在分子铁电极化轴上时，本应增强的自旋-电场耦合却反常地消失了。研究认为顺磁中心的各向异性轴与晶体铁电轴夹角接近二阶张量的魔角54.7度，使得铁电轴方向上的表观零场分裂消失了（图2）。图2. （a）单晶连续波EPR转角实验确定Mn2+零场分裂参数。（b）Mn2+能级示意图及量子相位演化示意图。（c）电场作用下自旋回波信号及信号强度、相位角演化实验结果。思考：这种自旋中心零场分裂轴与铁电轴夹角为二阶张量魔角的现象是偶然现象吗？究竟是魔角的存在使得铁电轴更加特殊，还是铁电轴的特殊对称性要求该夹角必须是魔角？根据Neumann规则，晶体的宏观物理性质一定具有晶体点群的对称性。通过六重轴联系起来的六个磁等性Mn2+的零场分裂主轴可以在任意方向，而宏观的晶体主轴则由于六重对称性严格与铁电轴重合。因此Neumann规则并未要求单离子的各向异性轴必须与铁电轴呈特殊夹角，也就是说该魔角是一个比Neumann规则更强的条件，目前的实验结果似乎是偶然的。未来需要拓展更多的体系回答上述问题。如果不是偶然，则意味着铁电晶体中存在一种特殊的相互作用，该作用可能在铁电材料的晶体工程中起到意想不到的作用。此工作是蒋尚达教授课题组在利用自旋-电场耦合实现量子相干操控的又一重要进展。北京大学博士生方煜恢、华南理工大学博士后刘正博士、华南理工大学博士后、国防科技大学周珅博士为该论文共同第一作者。原文：Spin-Electric Coupling with Anisotropy-Induced Vanishment and Enhancement in Molecular FerroelectricsYu-Hui Fang#, Zheng Liu#, Shen Zhou#, Peng-Xiang Fu, Ye-Xin Wang, Zi-Yu Wang, Zhe-Ming Wang, Song Gao, Shang-Da Jiang*J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 8605–8612, DOI: 10.1021/jacs.2c00484研究团队简介自旋科技研究院是高松院士在华南理工大学创立的具有交叉学科背景的新型科研创新平台。自旋科技研究院以磁性分子为主要研究对象，探索自旋相关的化学反应和物理效应，突破单分子自旋操控和读出技术，发展自旋相关量子材料和器件，开发相关分子诊疗技术与药物。研究院涵盖自旋化学、自旋操控、自旋材料与器材、自旋生物医学等多个研究方向，旨在解决自旋国际科学前沿的重大科学问题，研发自旋关键技术，建成国际自旋创新交流平台。http://www2.scut.edu.cn/spinx/main.htm
